Effects of Gamma Radiation and Gamma-Induced Species on Water Chemistry, Polymers and Fe-, Ni- and Zr-Based Alloys

QC 20260828

Abstract

Kärnenergi förväntas spela en viktig roll i omställningen till energisystem med låga koldioxidutsläpp. Lättvattenreaktorer (Light Water Reactors, LWR) dominerar den globala kärnkraftsflottan, och deras säkra, tillförlitliga och långsiktiga drift är beroende av en god förståelse av de interaktioner mellan strålning, vattenkemi och konstruktionsmaterial som styr korrosion och materialdegradering. Denna avhandling undersöker effekterna av direkt gammastrålning och gammastrålningsinducerad radiolys på polymerer, vattenbaserade system och metalliska legeringar som är relevanta för drift av lättvattenreaktorer. Särskild uppmärksamhet ägnas åt väteperoxid och andra reaktiva specier som bildas vid vattenradiolys samt deras interaktioner med material som vanligtvis förekommer i reaktorsystem och i laboratoriebaserade bestrålningsexperiment. Resultaten visar att materialgränsytor har ett starkt inflytande på kemin i bestrålade vattenbaserade system. Studier av polymera tätningsmaterial visade att ackumuleringen av väteperoxid i hög grad beror på materialvalet, vilket belyser hur experimentell utformning och materialval kan påverka mätningar inom strålningskemi och bidra till utmaningar kopplade till reproducerbarhet. Undersökningar av reaktorrelevanta legeringar visade vidare att ackumuleringen av väteperoxid beror på legeringens sammansättning och i huvudsak styrs av strålningsinducerade processer i lösningen. Ytanalyser indikerade endast mindre förändringar i oxidfilmerna under bestrålning, vilket tyder på att förändringar i vattenkemin är närmare kopplade till arter som frigörs till lösningen än till omfattande förändringar av legeringsytorna under de undersökta förhållandena. Elektrokemiska in situ-mätningar under intermittent gammastrålning visade en omedelbar dosrathastighetsberoende respons associerad med radiolytiskt genererade reaktiva specier. Resultaten särskilde rollerna hos kortlivade radikaler och mer långlivade oxidationsmedel och identifierade väteperoxid som den huvudsakliga drivkraften bakom den långsiktiga elektrokemiska utvecklingen hos den undersökta legeringsytan. Sammanfattningsvis visar denna avhandling att beteendet hos bestrålade vattenbaserade system styrs av samspelet mellan strålning, vattenkemi och materialgränsytor. Resultaten bidrar till en djupare förståelse av strålningskemiska och korrosionsrelaterade fenomen i lättvattenreaktormiljöer samt ger vägledning för utformning och tolkning av framtida bestrålningsexperiment.

Link to DiVA