Electronic Structure Manipulation of Topological Materials Probed by Angle-Resolved Photoemission

QC 2026-05-13

Abstract

Topologiska kvantmaterial hyser elektroniska tillstånd som skyddas av topologi och symmetri, vilket ger upphov till robusta yt- eller kanttillstånd och okonventionella elektroniska egenskaper. Att förstå hur deras elektroniska bandstruktur svarar på externa störningar är avgörande för både grundläggande fysik och potentiella tillämpningar. Denna avhandling undersöker den elektroniska strukturen hos topologiska material och dess utveckling under kontrollerade störningar genom att kombinera statisk vinkelupplöst fotoelektronspektroskopi (ARPES) och tidsupplöst ARPES (tr-ARPES).

För det första är kemisk dopning en effektiv metod för att manipulera materials elektroniska struktur. Cl-dopad Bi₂Se₃ studeras här systematiskt. Inkorporering av klor fungerar som en effektiv elektrondonator, vilket skiftar Ferminivån samtidigt som den topologiska bandstrukturen bevaras och den inneboende n-typ-karaktären förstärks genom heterovalent substitution vid Se-platser. Tidsutvecklingen av bandstrukturen påvisar ett kraftigt reducerat energiskift under långvarig exponering för extrem ultraviolett strålning (XUV) jämfört med ursprunglig Bi₂Se₃, vilket indikerar undertryckt adsorptionsinducerad bandböjning och ett modifierat landskap av defekter nära ytan. Sammantaget visar dessa resultat att kemisk dopning samtidigt kan justera laddningsbärartätheten i bulken och stabilisera den yt-elektroniska miljön, vilket ger en kontrollerad strategi för att manipulera den elektroniska strukturen hos topologiska isolatorer utan att kompromissa med deras topologiska karaktär.

För det andra används optisk excitation med femtosekundslaserpulser som en väg för att undersöka topologiska faser i den topologiska kristallina isolatorn (TCI) Pb₁₋ₓSnₓSe. Genom att kombinera tidsupplöst ARPES och statisk röntgendiffraktion visar vi att gitterkonstanten fungerar som den grundläggande kontrollparametern för övergången från normal isolator till topologisk kristallin isolator. tr-ARPES-mätningar avslöjar att optisk excitation, som genererar elektroniska temperaturer långt över den topologiska-till-normala övergångstemperaturen Tc, oväntat driver systemet djupare in i TCI-fasen. Analys av den transienta elektroniska strukturen visar att excitationen inducerar en ultrasnabb gitterkontraktion på en sub-pikosekund-tidsskala. Denna kontraktion härrör från en elektroniskt inducerad förstärkning av bindningar i regimen med inverterat bandgap. Dessa resultat visar att TCI-fasen är robust mot optisk excitation.

Slutligen kombineras en spatialt strukturerad optisk pump, realiserad genom en transient optisk gittergeometri, med tr-ARPES för att undersöka ultrasnabb dynamik i kvasi-fristående grafendubbelskikt. Även om detta tillvägagångssätt möjliggör spatialt och temporalt modulerad excitation, kräver effektiv generering av töjningsvågor hög pumpfluens, vilket leder till förstärkta rymdladdnings- och yt-fotospänningseffekter. Dessa effekter förvränger fotoelektronernas banor och skiftar de uppmätta energierna, vilket begränsar känsligheten för subtila förändringar i bandstrukturen. Detta belyser viktiga experimentella begränsningar vid ultrasnabba fotoemissionsmätningar med hög fluens.

Ur ett metodologiskt perspektiv optimerade vi punktstorlekarna för både pump- och probstrålarna i tr-ARPES-uppställningen, vilket förbättrade den spatiala upplösningen och minskade inverkan av provinhomogenitet. En mindre punktstorlek ökar också den uppnåeliga övre gränsen för pulsfluensen för en given lasereffekt, vilket ger större flexibilitet för olika experimentella förhållanden. Parallellt använder vi ultrasnabb laserassisterad ritsning för att styra klyvningsprocessen längs ett önskat kristallografiskt plan, vilket förbättrar tillförlitligheten och reproducerbarheten vid provpreparering. Dessutom implementeras omfattande databehandling och elektronoptik-assisterad konvertering av rådata från en time-of-flight-foto-elektronanalysator för att rekonstruera den elektroniska strukturen i energi--rörelsemängdsrymden.

Sammantaget visar denna avhandling hur statisk och tidsupplöst ARPES kan användas för att undersöka den elektroniska strukturen hos topologiska material och deras utveckling under kontrollerade störningar, vilket belyser generella strategier för att justera elektroniska tillstånd såväl som viktiga experimentella utmaningar vid utforskandet av kvantmaterials dynamiska egenskaper.

Link to DiVA