Development and Tailoring of Low‐Density Cellulose‐Based Structures for Water Treatment

QC 2024-01-31

Abstract

De utmaningar som vi ställs inför på grund av den begränsade tillgången på rent vatten och deglobala vattenföroreningarna har ökat behovet av nya och effektivare vattenreningstekniker.Dessutom har vårt ökade miljömedvetande uppmuntrat till en utveckling av miljövänliga ochförnybara material och processer. Arbetet i denna avhandling har därför fokuserats på att utvecklaeffektiva adsorptionsmaterial, ifrån förnybara råvaror, för att eliminera organiska lösningsmedel,färgämnen och metalljoner ifrån olika vattenströmmar. Vi har valt att använda cellulosa, naturensvanligaste biopolymer, som basråvara i de nya material som utvecklats. Cellulosans utmärktafysikaliska och kolloidala egenskaper, i form av nano-cellulosa, i kombination med en kontrollerbarytkemi, har varit en grundförutsättning för att styra och kontrollera effektiviteten hos de utveckladematerialen.

Det primära syftet med den första delen av avhandlingen var att utveckla en molekylär skikt-förskikt-modifieringsmetodik för att styra ytfunktionaliteten hos cellulosaaerogeler på ett jämt ochkontrollerat sätt. Genom att sekventiellt belägga aerogelen med molekylära skikt av trimesoyl klorid(TMC) and m-xylylen diamin (MXD) skapades ytterst tunna polyamidbeläggningar på cellulosaaerogelerna,vilket omvandlade ytorna ifrån att vara hydrofila till att vara hydrofoba. De modifieradematerialen visade sig väl lämpade att separera olja ifrån blandningar av vatten och olja.

Efter detta utvecklades en biohybridaerogel bestående av dels cellulosananofibriller (CNF) ochdels av amyloidnanofibriller (ANF) som kunde prepareras genom en enkel värmebehandling av β-laktoglobulinprotein. Dessa aerogeler har en ytladdning som enkelt kan styras genom en pH-ändringoch som beror av amfifiliteten hos det protein som används för att tillverka de ANF som används.Detta, i sin tur, gör det möjligt att adsorbera både katjoniska och anjoniska föroreningar och denmängd som kan adsorberas går att styra genom att ändra lösningarnas pH. Dessutom visadeaerogelerna en anmärkningsvärd selektivitet för bly (II)-joner. Det visade sig också vara möjligt attregenerera och återanvända aerogelerna efter varje adsorptionscykel utan någon större förlust av derasadsorptionsförmåga. Grunden till detta var den utmärkta våtstabiliteten hos aerogelerna som skapdesgenom att tvärbinda CNF:erna via en enkel frysning och smältning av vattenfasen, vilket elimineradebehovet av en kostsam frystorkning. För att minska inverkan av kapillärkrafterna under torkningenoch för att undvika kollaps av aerogelerna visade det sig emellertid nödvändigt att använda ettlösningsmedelsutbyte till aceton efter smältningen. I en efterföljande undersökning utnyttjadesskumningsegenskaperna hos det värmebehandlade β-laktoglobulinsystemet för att skapa mycketstabila sk. Pickering-skum genom att använda CNF:er som stabilisatorer och för att fysiskt låsaskummet genom en kontrollerad pH-sänkning. Intressant nog visade det sig också vara möjligt attugnstorka dessa Pickering-skum utan att kollapsa strukturen, vilket resulterade i skummer med lågdensitet. Det visade sig också vara möjligt att kovalent låsa skummet genom att inkorporera kemiskatvärbindare i skum-formuleringen eller genom att förse den CNF som användes meddialdehydfunktionalitet. Denna tvärbindning gav också våtstabilitet åt de ugnstorkade skummerna.

Slutligen utvecklades en innovativ och miljövänlig metod för att öka laddningen hos cellulosarikafibrer och för att samtidigt skräddarsy fibrerna för en följande ymppolymerisation av akrylsyra till demodifierade fibrerna. Detta gjorde det möjligt att preparera fibrer med en exceptionellt hög laddningav 6,7 mmol/g. Med hjälp av denna höga laddningstäthet visade det sig att fibrerna hade en utmärktförmåga att adsorbera metylenblått, som modellfärgämne, och bly (II), koppar (II) och zink (II) jonersom modellmetalljoner. Detta visar också på den enorma användarpotential dessa högmodifieradefibrer har i olika typer av adsorbentapplikationer.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-342745