Multifunctional carbohydrate-based soft materials from cereal by-products
Tid: To 2021-11-04 kl 10.00
Ämnesområde: Bioteknologi
Respondent: Secil Yilmaz Turan , Glykovetenskap, KTH Royal Institute of Technology
Opponent: Professor Anna Ström, Chalmers University of Technology, Chemistry and Chemical Engineering
Handledare: Universitetslektor Francisco Vilaplana, Glykovetenskap; Dr. Rosana Moriana, Research Institutes of Sweden RISE Bioeconomy; Dr. Amparo Jiménez Quero, Glykovetenskap
Abstract
Spannmålsproduktion genererar varje år biprodukter i stora mängder som fortfarande är outnyttjade. Hemicellulosor från spannmålbiprodukter förväntas spela en viktig roll i framtidens hållbara och biobaserade cirkulära ekonomi. Denna avhandling omfattar valorisering av hemicellulosor från spannmålskli till filmer och hydrogeler, vilken startar med isolering och utvidgas till utvärdering av materialegenskaper och eventuell användning vid vidare applikationer.
Arabinoxylaner (AX) extraherades initialt genom att använda en subkritisk vattenextraktion (SWE) i laboratorieskala under vilken de funktionella grupperna (ferulsyra) behölls intakta och effekten av tidigare proteinisolering i AX extraktion studerades. Proteinisoleringen resulterade i en lösare struktur hos vetekliet, vilket ökade utbytet av polysackarid i efterföljande SWE. Polymerstrukturen och ferulsyra grupperna bibehölls i stor utsträckning efter både proteinisolering och SWE. De extraherade AX fraktionerna uppvisade avsevärd antioxidantisk aktivitet, vilket gör dem till potentiella källor för ytterligare materialutveckling.
Ytterligare isolering av vetekli AX i större mängder uppnåddes genom pilotskala SWE och alkalisk extraktion, vilket resulterade i feruloylerade och icke-feruloylerade AX-fraktioner. Filmbildningen och egenskaperna hos dessa AX undersöktes och jämföredes med en veteendosperm AX. De tre AX modifierades också kemiskt genom acetylering och applicerades i filmer. Högre renhet, molekylvikt ochsubstitutionsgrad hos AX extrakten ledde till bättre termiska och mekaniska egenskaper hos dessa filmer. Filmernas termiska stabilitet förbättrades avsevärt efter kemisk acetylering, men de mekaniska prestandaoch permeabilitetsegenskaperna förändrades inte. Bunden ferulsyra i AX filmerna uppvisade betydligt högre antioxidantisk aktivitet än extern införlivning av fri ferulsyra.
Hydrogeler producerades genom enzymatisk tvärbindning av feruloylerad AX från både vete och majskli, som båda uppvisar distinkt molekylstruktur och ferulsyrahalt. Hydrogeler producerades från vetekli AX genom lackas tvärbindning och den följande regenereringsprocessen samt deras biokemiska och biofysikaliska egenskaper studerades. De reologiska egenskaperna hos feruloylerad AX förstärktes genom enzymatisk tvärbindning och förbättrades vidare genom regenereringen, vilket bevisar att deras mekaniska hållfasthet kan moduleras genom kemiska och fysiska justeringar. För majskli AX applicerades tvärbindning med lackas och peroxidas för att jämföra egenskaperna hos de resulterande hydrogelerna. Lackas bildade ett mer elastisk hydrogelnätverk medan peroxidas tvärbindning resulterade i hydrogeler med större kovalenta polymernätverk. Som ett resultat av dessa skillnader mellan de två enzymerna uppvisade hydrogelerna från peroxidas tvärbindning större aggregat med lägre klusterstyrka. Tvärbindningen följdes av en cellapplicering av AX hydrogelerna, där deras skyddande effekt mot kemiskt inducerad oxidativ stress påvisades. Båda majskli AX hydrogelerna uppvisade god avlägsningsförmåga gemtemot reaktiva syreföreningar som produceras av humana kolonceller. Det visades att gelningen av vetekli AX styrs av fysikaliska interaktioner mellan xylan skelettet i angränsande AX kedjor och interaktioner mellan aggregat i större skala i tillägg till de kovalenta tvärbindningarna. Geleringsmekanismen för starkt substituerad majskli AX antogs istället gå vidare genom interaktioner mellan sidokedjor tillsammans kovalenta tvärbindningar. Denna avhandling visade att AX-baserade hydrogeler kan hitta potentiell användning inom livsmedel och biomedicinska tillämpningar. Resultatet av denna avhandling kommer att bidra till bioekonomi och hållbar utveckling genom att valorisera livsmedelsfraktioner till nya högvärdiga material.