Näraomgivningstryck hastighetskarta avbildning

QC 20240117

Abstract

Katalytiska reaktioner på fasta ytor har studerats under ultrahögt vakuum (UHV) i årtionden. Dessa studier ger avgörande information för katalytiska reaktioner, såsom ytstrukturer, adsorptionsställen och reaktionsmekanismer. Industriell katalys arbetar dock under högt gastryck för att öka reaktionshastigheten, så kunskapen vi lär oss från de tidigare UHV-studierna kanske inte direkt kan överföras till industrin. Denna skillnad kallas “tryckgapet” och den representerar de svårigheter som forskare möter när de försöker undersöka och förstå katalytiska reaktioner vid högt tryck. För att lösa detta problem har in situ/operando metoder och instrument utvecklats för att studera reaktioner vid tryck som ligger närmare verkliga tillämpningar. Den föreliggande avhandlingen syftar till att visa upp det nya instrumentet, nära-omgivande tryckhastighetskarta-avbildning (NAP-VMI) och dess tillämpningar för molekylär spektroskopi och ytvetenskap vid nära-omgivande tryck. Detta instrument har en hastighetskarta-avbildning (VMI) med omdesignadjonoptik och använder differentialpumpning för att uppnå ett arbetstryckpå 10⁻³ mabr. Den tillåter tidsupplösta mätningar på mikrosekunders tidsskalormed hjälp av pump-probe-teknik med pulsmolekylär stråle och pulslaser. Prestandan valideras med hjälp av N₂O fotodissociation och N₂ ytspridning. CO oxidation på Pd(110) och Pd(100) ytan studeras vid förhöjt syretryck (1 × 10⁻⁵ mbar) där ytorna rekonstrueras. Resultaten visar undertryckandet av CO₂ produktion i syrerika miljöer för båda ytorna. Skillnaden i kinetik och dynamikbeteende mellan de två ytorna tyder också på att ytstrukturer och adsorptionsställen är viktiga i reaktionsmekanismerna. Dessa fynd framhäver vikten av ytstruktur i katalytiska reaktioner och banar väg för mer effektiva katalysatorer som kan utformas genom att skräddarsy ytegenskaper och reaktionsförhållanden.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-342358