Optical and x-ray studies of ice growth in water
Tid: Må 2022-10-03 kl 13.00
Plats: 4204, Albanovägen 29, Stockholm
Språk: Engelska
Ämnesområde: Fysik
Respondent: Niloofar Esmaeildoost , Tillämpad fysik, Fysik inriktning, Biologisk och biomedicinsk fysik
Opponent: Dr. Thomas Hansen, Institut Laue-Langevin
Handledare: Assoc. Prof. Jonas Sellberg, Skolan för teknikvetenskap (SCI); Professor Hans Hertz, Fysik, Biomedicinsk fysik och röntgenfysik, Albanova VinnExcellence Center for Protein Technology, ProNova
QC 220905
Abstract
Huvudsyftet med denna avhandling är att studera strukturen av metastabilt vatten och dess omvandling till is vid underkylning med hjälp avröntgenspridning samt optisk mikroskopi. I alla experiment kyldes mikrometerstora vattendroppar genom avdunstning i vakuum och undersöktesantingen med röntgenljus eller genom optisk belysning. Utöver dessa användes en infraröd puls i ett av experimenten för att introducera ett temperaturhopp i vattendropparna och på så sätt uppnå ultrasnabb kalorimetrisom möjliggör att mäta specifik värmekapacitet vid underkylning.Den andra toppen av strukturfaktorn för vatten visade ett maximumvid 236 K. Den abnormala minskningen av toppens position vid temperaturer under 236 K tros vara relaterat till ett upprepande avstånd i dettetraedriska nätverket, associerat med korrelationerna på medellånga avstånd i vatten. Minskningen i temperatur gör att parkorrelationsfunktionenförändras på liknande sätt som för amorf is med låg densitet (LDA), vilketinnebär att strukturen rör sig mot en mindre tät lokal ordning. Detta äri överensstämmelse med ett pentamerbaserat tetraedriskt nätverk med lågdensitet som skiftar kontinuerligt mot en LDA-struktur när temperaturenminskar. Röntgenspridning visade att det finns ett maximum i den specifikavärmekapaciteten för vatten vid cirka 229 K och att den ökar vid kylningfrån 88 J/mol/K vid 244 K till 218 J/mol/K vid 229 K.Homogen isbildning fann olika frysta stadier, nämligen delvis frusnadroppar, vätskeutstötningar och frakturer, vilka sågs i de mikroskopiskabilderna. Experimentella isbildningsdata vid temperaturer så låga som 230K resulterade i en anpassningskurva som visar en långsammare ökning avisbildningshastigheten vid underkylning än tidigare trott. Vi kan uppskattaenergin i gränssnittet mellan is och vätska som funktion av temperatur medhjälp av diffusivitetsdata härledd från den specifika värmekapaciteten sommättes experimentellt med ultrasnabb kalorimetri. Detta resulterade i ettminimum i energin i gränssnittet vid cirka 236 K.Slutligen tenderar is att bilda olika strukturer beroende på var i droppenisen växer. Det observerades att för kristaller nära dropparnas mittpunktkristalliserar is med hexagonal struktur medan på ytan kristalliserar is medavsevärd mängd kubisk struktur. Detta kan bero på att tillväxt av plana kristaller vid ytan resulterar i oordning mellan kristallplanen, eftersomstrukturen måste anpassas till krökningen av droppens yta.