Prediction of Thermoplasticity in Lignocellulose-Based Materials using Molecular Simulations
Tid: On 2025-06-11 kl 13.00
Plats: F3, Lindstedtvägen 26
Videolänk: https://kth-se.zoom.us/j/67640003487
Språk: Engelska
Ämnesområde: Fiber- och polymervetenskap
Respondent: Patric Elf , Polymera material, Mikael Hedenqvist
Opponent: Professor Aatto Laaksonen, Stockholm University, Stockholm, Sweden
Handledare: Docent Fritjof Nilsson, Polymera material; Professor Mikael S. Hedenqvist, Polymera material; Professor Lars Wågberg, Fiberprocesser; Professor Anette Larsson, Chalmers Univ Technol, Dept Chem & Chem Engn, SE-41296 Gothenburg, Sweden.;Chalmers Univ Technol, FibRe Ctr Lignocellulose Based Thermoplast, SE-41296 Gothenburg, Sweden..
QC 20250513
Embargo till 2026-06-11 godkänt av skolchef Amelie Eriksson Karlström via e-post 2025-04-29
Abstract
Med ett växande intresse för hållbart framställda och förnybara material så har lignocellulosabaserade biopolymerer framträtt som starka kandidater för sådana tillämpningar. De flesta biopolymerer, inklusive lignocellulosa, är dock styva och är därför svåra att forma med exempelvis extrudering och andra metoder som används för att bearbeta termoplastiska polymerer. Lignocellulosan måste därför modifieras på något sätt, exempelvis genom kemiska modifieringar och/eller tillsats av mjukgörare för att bli termoplastisk. I denna avhandling undersöks de molekylära och atomistiska mekanismerna som styr interaktioner som är viktiga för termoplasticitet i lignocellulosabaserade material, med hjälp av molekyldynamik-simuleringar (MD-simuleringar) i kombination med experimentell validering. De kemiska strukturerna hos lignocellulosans beståndsdelar, särskilt cellulose och lignin, utforskas i syfte att förbättra bearbetbarhet, mekaniska egenskaper och termodynamiskt beteende.
Den första delen av arbetet fokuserar i huvudsak på cellulosa och dialkoholcellulosa, ett ringöppnat derivat som visat lovande egenskaper för processering, både via simuleringar och experiment. En ökad grad av ringöppning förbättrar den molekylära rörligheten och sänker glastransitionstemperaturen, både under torra och fuktiga förhållanden, vilket förbättrar termoplasticiteten samtidigt som de mekaniska egenskaperna kan bibehållas. I efterföljande studier så breddas urvalet till ett större antal cellulosamodifikationer och ringöppningar, inklusive aldehyd-, hydroxylamin- och karboxyl-funktionaliseirng. Dessa studier visar hur de olika modifieringarna påverkar de termodynamiska och mekaniska egenskaperna. Påverkan av vattenhalt och de funktionella gruppernas roll undersöks nogrannt.
Mjukgörares påverkan på cellulosa och dialkoholcellulosa-system utvärderas också, och det framgår att storleken och mobiliteten hos mjukgörarna påverkar stabiliteten och den termiska mjukgörningen av systemen. Särskilt sorbitol och glycerol visade sig vara mycket lovande kandidater som hållbara mjukgörare i dessa system.
Lignins termomekaniska beteende undersöktes också under varierade temperatur och fuktförhållanden. Kopplingar mellan ligninets mjukgörning till förbättrad fiberbinding i varmpressat oblekt papper identifieras, genom en kombinerad studie med simuleringar och experiment. Studien visade att vår varmpressning är en effektiv metod för att förbättra de mekaniska egenskaperna av papper.
Denna avhandling visar hur MD-simuleringar kan ge insikter i materials inre struktur och beteenden, samt hur MD-simuleringar kan vägleda utvecklingen av nya termoplastiska material, särskilt genom att visa egenskaper som är svåra eller omöjliga att observera experimentellt.