Till innehåll på sidan
Till KTH:s startsida

First-Principles Investigation of Bulk and Interfacial Properties of Cu-Co Binary System

Tid: Fr 2021-11-19 kl 13.00

Plats: https://kth-se.zoom.us/j/61247426978, Stockholm

Språk: Engelska

Ämnesområde: Teknisk materialvetenskap

Licentiand: Changle Li , Egenskaper, Applied Materials Physics

Granskare: Prof. Dr. Hongbin Zhang, Technical University Darmstadt

Huvudhandledare: Prof. Levente Vitos, Materialvetenskap, Tillämpad fysik

Exportera till kalender

Abstract

På grund av fasgränssnittens komplexa karaktär är det vanligtvis en stor utmaning att få exakta gränssnittsenergier för både experimentella mätningar och beräkningsmodeller. I denna avhandling presenterar vi en effektiv väg för att bedöma temperaturberoendet för gränssnittsenergin med hjälp av densitetsfunktionell teori (DFT) i ett modellsystem, Cu-Co-legeringar. Våra första principberäkningar är baserade på den exakta muffins-tennorbitalmetoden (EMTO) i kombination med den koherenta potential-approximationen (CPA).Det första steget är att skaffa en noggrann termodynamisk beskrivning för det binära systemet. Vi bedömer kvaliteten på de förutsagda termodynamiska egenskaperna genom ett försök att reproducera fasdiagrammet för hela kompositionen med hjälp av första principberäkningar och legeringsteori. Beräkningarna utförs för de slumpmässiga Cu-Co-legeringarna med ansiktscentrerad kubisk (fcc) struktur vid både ferromagnetiska (FM) och paramagnetiska (PM) tillstånd, beroende på sammansättningen. Vi visar att jämviktsvolymer och magnetiska tillstånd är avgörande för en korrekt beskrivning av den magnetiska entropin i Cu-Co-systemet vid förhöjda temperaturer. Närmare bestämt visar sig den magnetiska entropins bidrag till den fria energin i den Cu-rika regionen som erhålls vid PM-tillståndet vara kritisk. Vidare påverkar de antagna jämviktsvolymerna starkt vibrationsentropins bidrag till den fria energin. När alla effekter är korrekt redovisade kommer vi fram till att ab initio fasdiagrammet för Cu-Co-systemet överensstämmer väl med experimentellt resultat.Cu-Co-systemet har ett stort blandningsgap. Gränssnittet mellan de sönderdelade Cu-rika och Co-rika faserna spelar en avgörande roll för nederbördskärnbildning och tillväxt och har därför enorma effekter på legeringarnas fysiska och mekaniska egenskaper. Här, med de termodynamiska egenskaperna hos bulk-Cu-Co-legeringarna framgångsrikt erhållna med våra ab initio-tillvägagångssätt, går vi vidare och undersöker gränssnittsegenskaperna för Cu-Co-legeringarna med en koherent gränssnittsmodell. De kemiska, magnetiska och stamenergibidragen till gränssnittets bildningsenergi analyseras separat. Vi finner att de kemiska gränssnittsenergierna generellt minskar med ökande koncentrationer, nämligen när kompositionerna över gränssnittet blir mer homogena. Vi identifierar ett betydande bidrag till gränssnittsenergierna från de magnetiska effekterna. Temperaturberoendet för gränssnittsenergin uppskattas, till första ordningens approximation, genom att överväga hur jämviktskompositionerna i de två faserna varierar vid olika temperaturer. Våra resultat visar att temperaturberoendet för gränssnittsenergin främst härrör från den temperaturinducerade ökningen av legeringskomponenternas ömsesidiga löslighet och förlusten av magnetisk långdistansordning nära Curie-temperaturen. Våra ab initio resultat jämförs med experimentella data såväl som med de som extraherats från Thermo-Calc-modellering.Föreliggande avhandling ger en atomnivåbeskrivning av bulk- och gränssnittsegenskaper hos Cu-Co-binära systemet med hjälp av kvantemekaniska simuleringar, vilket antas vara användbart för en fullständig termodynamisk beskrivning av liknande icke-blandbara legeringssystem med exakta initieringsmetoder.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-303522